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華南理工周博教授團(tuán)隊(duì):界面能量傳遞時(shí)空調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光

來(lái)源:北京卓立漢光儀器有限公司   2024年07月10日 17:00  

   光子上轉(zhuǎn)換動(dòng)態(tài)調(diào)控為稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的光色輸出提供了一種新的解決方案,在稀土發(fā)光材料應(yīng)用基礎(chǔ)研究方面具有重要意義。然而,目前具備動(dòng)態(tài)調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色的材料體系通常通過(guò)交叉弛豫等過(guò)程實(shí)現(xiàn),由于上述光色轉(zhuǎn)變過(guò)程中伴隨著稀土離子的發(fā)光猝滅過(guò)程,會(huì)無(wú)可避免地抑制發(fā)光強(qiáng)度及量子效率。另一方面,雖然多層核殼結(jié)構(gòu)納米粒子也能實(shí)現(xiàn)光色動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié),但是其復(fù)雜的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、激發(fā)模式設(shè)計(jì)以及不同發(fā)光中心之間復(fù)雜的能量過(guò)程等問(wèn)題增加了材料制備以及實(shí)際應(yīng)用的難度。因此,如何實(shí)現(xiàn)單發(fā)光中心的高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動(dòng)態(tài)調(diào)控是本領(lǐng)域面臨的一項(xiàng)挑戰(zhàn)。

   針對(duì)上述科學(xué)問(wèn)題,華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室周博教授團(tuán)隊(duì)提出了一種基于界面能量傳遞(IET)的概念模型,在時(shí)間和空間維度上實(shí)現(xiàn)了上轉(zhuǎn)換發(fā)光動(dòng)力學(xué)過(guò)程調(diào)控與光色動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)。該工作以“Spatiotemporal control of photochromic upconversion through interfacial energy transfer”為題發(fā)表在著名期刊Nature Communications上。

華南理工周博教授團(tuán)隊(duì):界面能量傳遞時(shí)空調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光

   周博教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)在NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4納米結(jié)構(gòu)中設(shè)計(jì)Yb亞晶格敏化層,可有效提高對(duì)激發(fā)能量的吸收和利用,進(jìn)而增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換發(fā)光。進(jìn)一步研究表明,在納米尺度上精確調(diào)節(jié)Er和Yb亞晶格界面處的相互作用,可精確調(diào)節(jié)Er3+→Yb3+反向能量傳遞,進(jìn)一步提升發(fā)光強(qiáng)度和量子效率。與NaErF4@NaYF4納米粒子對(duì)照樣相比,調(diào)控后的樣品發(fā)光強(qiáng)度、量子效率均大幅提升。此外,研究也發(fā)現(xiàn)微量摻雜Ho3+對(duì)調(diào)節(jié)Er3+紅光動(dòng)力學(xué)過(guò)程具有促進(jìn)作用,Er和Yb亞晶格的界面能量傳遞可改變Er3+發(fā)光能級(jí)布居速率。因此通過(guò)提高激發(fā)功率密度或減小激發(fā)脈寬,實(shí)現(xiàn)了發(fā)光顏色的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)變(紅→綠);而且,由于Er3+紅光能級(jí)壽命較長(zhǎng),短脈寬激發(fā)下樣品發(fā)光顏色也隨時(shí)間發(fā)生變化(綠→紅)。上述多模式響應(yīng)的發(fā)光性質(zhì)在光學(xué)信息防偽識(shí)別、速度探測(cè)等方面展現(xiàn)了重大應(yīng)用潛力。本項(xiàng)研究為稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的多功能設(shè)計(jì)和光色動(dòng)態(tài)調(diào)控提供了新的思路。

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圖1. 基于界面能量傳遞的發(fā)光模型設(shè)計(jì)。a,b)常規(guī)低濃度摻雜與發(fā)光基質(zhì);c)基于界面能量傳遞(IET)的核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì);d)NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4核-殼-殼納米粒子及能量過(guò)程示意圖。

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圖2. 樣品形貌及光譜表征。a,b)樣品的TEM圖及元素分布;c,d)變Yb濃度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及不同波長(zhǎng)激發(fā)的發(fā)射強(qiáng)度變化;e)功率-強(qiáng)度雙對(duì)數(shù)曲線(xiàn)斜率;f)不同敏化層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜。

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圖3. 納米空間調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光。a)不同Yb3+摻雜濃度樣品的上轉(zhuǎn)換發(fā)光及吸收變化;b)吸收光譜;c,d)不同NaYF4夾層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及強(qiáng)度比較;e)與常規(guī)納米粒子的對(duì)比;f)能量傳遞速率與離子距離的關(guān)系。

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圖4. 時(shí)域調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光:a,b)不同脈寬激發(fā)下的綠-紅比變化關(guān)系與色度坐標(biāo)(插圖為樣品的發(fā)光照片);c)不同脈寬激發(fā)下的歸一化光譜;d)Er3+發(fā)光強(qiáng)度隨激發(fā)時(shí)間的變化:e)非穩(wěn)態(tài)激發(fā)上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色變化的機(jī)理示意圖;f)時(shí)間分辨光譜及紅綠比變化趨勢(shì)。

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圖5. 前沿應(yīng)用。a)發(fā)光顏色多模調(diào)制;b)高泵浦功率或短脈沖激發(fā)解碼圖案信息;c)多維光信號(hào)的快速識(shí)別。d,e)速度監(jiān)測(cè)示意圖及結(jié)果;f-h)光譜結(jié)果分析及靈敏度變化。

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   本文中上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜測(cè)試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu),通過(guò)搭配不同的光源、檢測(cè)器和各類(lèi)附件,為紫外/可見(jiàn)/近紅外發(fā)光測(cè)試提供綜合解決方案,也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具。

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